《不二神探》主要介绍了：短短几天内，电影明星、舞蹈演员、跳水冠军，三个没有任何关联的知名人士面带微笑意外死亡，在社会上引起不小的轰动。与此同时，擅长搞怪耍宝的热血青年警察王不二（文章 饰）与深藏不露的警队老油条黄飞红（李连杰 饰）搭档破案，惹出不少的乱子，令他们的上司Angela（陈妍希 饰）郁闷不已。某天，地产项目经理王峰（佟大为 饰）微笑死亡，案子交到Angela一组手中。为了尽快扭转警局中的不利局面，Angela、王不二和黄飞红展开全力追查，他们率先从与几名死者都有过交往的女演员刘金水（刘诗诗 饰）入手。而在这一过程中，妖艳鬼魅的戴依依（柳岩 饰）出现，无疑令案情朝向更为扑朔迷离的方向发展。。
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