《腹黑妹妹控兄记》主要介绍了：高梨修辅（豊永利行 配音）是一个无可救药的宅男，在他收藏的众多H漫画和美少女手办中，“妹”，是一个无法回避的主题。作为修辅的妹妹，高梨奈绪（喜多村英梨 配音）居然对这样糟糕的哥哥心怀着满满的好感，为此不惜抓住各种时机有意无意的诱惑着修辅。青梅竹马土浦彩叶（井上麻里奈 配音）的突然出现为兄妹两的关系蒙上了一层阴影，热情主动的彩叶更是让满心嫉妒的奈绪时不时的想要暴走。。
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